近日,国际著名工程学网站“Advances in Engineering”(AIE)专题报道了我校奔驰宝马3555新网站赵鹬副教授、李贵贤教授课题组在甲醇制芳烃反应领域对HZSM-5分子筛催化剂精准调控研究成果。
甲醇制芳烃反应(MTA)是从煤基路线出发制取芳烃的关键途径,具有重要的基础研究和工业应用价值,已成为煤基替代能源的研究热点之一。课题组针对MTA反应目前主要使用的HZSM-5分子筛催化剂,因其狭窄的微孔孔道严重限制大分子的有效扩散,降低催化剂活性位点的利用率,且易于结焦失活而缩短催化寿命,传统碱处理脱硅方法构筑多级孔HZSM-5分子筛因脱硅速率过快难以控制,容易导致过度刻蚀而造成介孔的分布不均匀和明显的骨架结构破坏情况,以精准构筑扩散性良好的孔道结构和适宜的酸性位点、提高目标产物选择性和催化稳定性为关键,创新性地通过四丙基氢氧化铵(TPAOH)和氢氧化钠混合溶液进行保护性脱硅处理,在不破坏分子筛的骨架结构的情况下,成功制备出孔径集中、分布均匀的多级孔(即同时存在微孔和介孔)体系HZSM-5分子筛基催化剂。同时针对脱硅处理不可避免地造成催化剂酸性的急剧提升,影响MTA反应的芳烃产物分布及加速催化剂积碳的状况,课题组通过表面硅烷化操作对催化剂的表面强酸位进行钝化处理以及不规则孔口修复,通过一系列巧妙的精准调控制备出酸性适中、多级孔分布均匀的HZSM-5分子筛催化剂(Si@Z5-Na+TP)。该催化剂在MTA反应中显示出优异的BTX选择性(63.32%)和抗积碳性能(0.91 mg gcat–1 h–1)。对HZSM-5分子筛催化剂的精准调控处理方法对于其他分子筛也具有通用价值,在石油化工和煤化工领域具有极其重要的应用前景。
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该研究成果于2020年11月27日发表于分子筛领域国际期刊Microporous and Mesoporous Materials(发表时为中科院一区,TOP期刊,IF=5.455),硕士生程春晖和李贵贤教授为共同第一作者,赵鹬副教授为通讯作者。近日该论文被AIE 遴选为关键科学文章(a key scientific article),并以“Regulating hierarchical structure and acidity of HZSM-5 for methanol to aromatics”为题在化学工程(Chemical Engineering)栏目进行专题报道。
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Advances in Engineering报道链接:
https://advanceseng.com/regulating-hierarchical-structure-acidity-hzsm-5-methanol-aromatics-protective-desiliconization-external-surface-modification/
Microporous and Mesoporous Materials原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1387181120307848
(撰稿人:董鹏;终审:任鹏)